Jolie won Golden Globes, een Oscar en bergen andere awards voor haar filmrollen. Naast haar acteercarrière is Jolie sinds 2001 actief voor de VN-vluchtelingenorganisatie UNHCR, eerst als Goodwill Ambassadeur en sinds 2012 als Speciaal Gezant. Voor haar inzet ontving ze een ere-Oscar, de Jean Hersholt Humanitarian Award, en werd door koningin Elizabeth II benoemd tot Dame Commandeur in de Orde van Sint-Michaël en Sint-George. Ze is meerdere malen uitgeroepen tot de mooiste en meest sexy vrouw ter wereld.
Angelina is getrouwd geweest met acteur Jonny Lee Miller (1996-1999) en met acteur Billy Bob Thornton (2000-2003). Sinds 2005 had ze een relatie met acteur Brad Pitt, met wie ze zes kinderen heeft. In 2016 ging het stel uit elkaar.
Haar meest bekende relatie met een vrouw is waarschijnlijk wel die met het supermodel Jenny Shimizu. Angelina leerde Jenny in 1993 kennen tijdens de opnamen van 'Foxfire'. In de film speelden ze een stelletje en ook in het echt konden niet van elkaar afblijven. Of de relatie ooit echt tot een einde kwam wordt door sommigen betwijfeld…